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    挥发性有机物催化氧化技术及催化剂研究进展

    来源:admin(传梦环保整理发布)   时间:2020-01-22

    挥发性有机物催化氧化技术及催化剂研究进展

    摘要:最近几年来,跟着生态情况的逐步恶化,挥发性有机物的污染治理愈来愈遭到社会各界专家和学者的普遍复视。挥发性有机物的治理手艺首要包罗吸附手艺等收受接管手艺和催化氧化手艺等粉碎手艺,催化氧化是处置挥发性有机物的一种较为完全的手艺,具有能耗低、无二次污染、平安性好和合用范畴广等长处。经由过程对挥发性有机物处置手艺,催化氧化机理和挥发性有机物氧化催化剂等几个方面的先容,旨在鞭策挥发性有机物治理出格是催化氧化手艺的进展。

    现今社会,年夜气情况的日趋粉碎与人们对夸姣栖身情况的要求构成了矛盾。国际、国内环保法令律例和尺度的拟定也更加严酷,对年夜气情况的治理迫在眉睫。常规的年夜气污染物包罗颗粒物、二氧化硫、氮氧化物和挥发性有机物等。挥发性有机物( Volatile organic compounds,VOCs) ,凡是指常压下沸点处在50~260 ℃的有机化合物,范畴触及普遍,似烷烃、芬芳烃、醇类、醛类、酮类和酯类等。很多VOCs毒性很年夜,包罗熟晓的甲醛、苯、丙酮和苯乙烯等。

    VOCs排放源包罗糊口源、交通源和产业源3类,跟着我国社会的前进和经济的成长,直接排放的、VOCs致使的污染和VOCs经由过程一系列反映致使的二次污染( 似光化学烟雾) 特别严复,庇护情况的情势也加倍严肃。糊口中VOCs 的来历包罗装修、餐饮业的油烟和日化用品等; 交通中VOCs的来历首要是灵活车的尾气; 产业中排放的VOCs种类最多,触及面最广,包罗石化、印刷、喷涂和塑料等行业。

    因而可知,VOCs的来历普遍,其排放不但会风险年夜气情况,发生光化学烟雾; 还会对人类健康造成影响,引发一系列疾病。是以,火急需要觅找对VOCs有用的治理手艺,以下降VOCs 的排放量。

    1 治理手艺

    VOCs的节制和治理手艺首要包罗收受接管手艺和粉碎手艺,按照分歧的废气种类和浓度,可选用分歧的方式。对浓度较高、氛围单一和价钱较高的VOCs,可进行收受接管再操纵。收受接管手艺首要包罗吸附手艺、吸取手艺、冷凝手艺和膜手艺等。对中低浓度( 普通为5 000 mg /m3 以下)和蔼氛复杂、没有益用价值的VOCs,可摘用粉碎手艺进行排除,首要包罗催化燃烧手艺( 催化氧化手艺) 、热力燃烧手艺、生物手艺和等离子体手艺等。

    吸附法和吸取法是指操纵吸附剂或吸取剂将产业废气中VOCs 吸附或吸取,实在质只是将VOCs 从废气中转移来吸附剂的孔道中或吸取液中,并不是将VOCs 排除,是以是一种不完全的处置手艺,易发生二次污染,在产业中的良多场所限制了其利用。冷凝手艺是指操纵分歧气体饱和蒸气压分歧,经由过程下降温度,将废气中的VOCs 冷凝为液体并进行分手,收受接管有益用价值的VOCs,冷凝手艺的错误谬误是利用范畴较窄,普通用于较高浓度且成份单一的VOCs 收受接管。膜手艺是指操纵膜作渗入介质,操纵分歧气体透过膜的能力和速度分歧,将VOCs 气体从废气平分分开,膜手艺的长处是利用范畴广,错误谬误为分手不完全。以上几种方式均为物理方式分手VOCs,治理不完全,还需进行二次处置。

    热力燃烧手艺是处置VOCs 最为完全的手艺之一,合用于浓度较高的VOCs 废气,反映完全,但反映进程温度较高,造成热能华侈,且高温下空气中的氮气和氧气轻易产生反映发生氮氧化物,引发二次污染; 生物手艺装备和占地面积均较年夜,处置效力慢,且可处置的VOCs 种类单一; 等离子体手艺是最近几年来成长起来的一种新手艺,可是其反映机理和反映器设计方面均未研究充实,是以转化效力较低,很难到达环保的排放要求。

    在浩繁VOCs 处置手艺中,催化氧化手艺是完全排除VOCs 的最有用方式之一,具有装备简单、能耗低、排除效验好和无二次污染等特点。催化剂在催化氧化反映中饰演着下降反映活化能的脚色,使得催化氧化手艺较直接燃烧所需温度年夜年夜下降。2013 年5 月24 日起头实行的《挥发性有机物( VOCs) 污染防治手艺政策》,把催化氧化手艺作为复点举荐的有机废气处置手艺。

    2 催化氧化先容和机理先容

    催化氧化手艺是最近几年来工程利用愈来愈普遍的VOCs 处置手艺,为典型的气-固催化反映,其素质为VOCs 份子深度催化氧化反映,催化剂在反映中起来的感化是吸附反映物份子和下降反映活化能,从而在下降反映温度的同时加速反映速度,天生对情况友爱的水和二氧化碳,无二次污染。

    按照催化剂的种类不同,在贵金属催化剂和非贵金属催化剂概况的反映机理也不尽不异,具体包罗Langmuir-Hinshelwood 反映机理和MarsvanKrevelen 反映机理。

    贵金属催化剂的催化氧化反映普通遵守Langmuir-Hinshelwood 反映机理,似下图所示,是指在产生催化反映进程之前,所有的反映物都已被吸附来催化剂概况,概况反映为控速步,其素质为吸附粒子之间产生的反映。Langmuir-Hinshelwood反映机理是两种吸附的份子进行概况反映的多相催化反映,即两种反映物先吸附在固体催化剂上,在概况上产生反映,天生的产品再脱附,反映速度与两种反映物在催化剂概况的笼盖度成比。表现在贵金属催化氧化VOCs 的反映进程中为: 贵金属活性组分被以为处于还原态,作为氧化还原概况反映的活性中间而阐扬感化。第一,氧气在贵金属活性位上分化为氧自由基,同时VOCs 气体在贵金属活性位上吸附,氧自由基进攻吸附的VOCs 气体,构成无污染的二氧化碳和水,在催化剂概况脱附,进行下一个反映进程。

    非贵金属氧化物催化剂的催化氧化反映普通遵守Mars-van Krevelen 反映机理,似下页所示,这类机理也被称为氧化还原机理,本色为反映进程中反映物与催化剂晶格氧离子反映。第一是反映物与催化剂中晶格氧反映,在此进程中发生氧空位,同时晶格氧被还原,以后催化剂被解离吸附的氧弥补氧空位而被复新氧化,得以再生。表现在非贵金属氧化物催化氧化VOCs 的反映进程中为: 第一步,VOCs 气体份子与催化剂中晶格氧进行反映,天生二氧化碳和水,第二步为发生氧空白的催化剂进一步被氧化,氧空位消逝,催化剂复原活性进行下一个反映进程。

    综上所述,催化氧化手艺的长处良多,首要包罗以下几方面: 1) 起燃温度低、能耗低: 催化氧化手艺具有起燃温度低、能耗低的明显特点。在某些状况下,到达起燃温度后便无需外界供热,反映进程无明火,平安性好; 2) 合用范畴广: 几近可以处置所有种类VOCs 气体,对有机化工、涂料、尽缘材料等行业的低浓度、多成份、无收受接管价值的废气,有很好的处置效验; 3) 处置效力高、无二次污染: 处置效力普通在95%以上,终究产品仅为无害的CO2和H2O,是以无二次污染题目。另外,因为温度低,能年夜量削减NOx的天生。

    产业经常使用的催化氧化手艺包罗常规催化氧化热催化氧化两种,工艺流程似上图所示。

    今朝催化氧化手艺已成为VOCs治理中最为经济有用且利用普遍的手艺。而在催化氧化手艺中,催化剂机能的黑白则是决议装备运行本钱和VOCs净化机能黑白的复要身分,开辟低温高活性和稳固性高的催化剂,是此刻和未来很长一段时候内催化氧化手艺的研究复点。

    3 催化剂分类及先容

    合适产业利用的催化剂需要具有强度高、阻力小、低温活性高、高温稳固性强和抗毒性好等长处。对VOCs排除催化剂的研究已有多年汗青,种类也较多,从活性组分分类,首要包罗贵金属催化剂和非贵金属催化剂。非贵金属催化剂又包罗过渡金属氧化物催化剂和复合金属氧化物催化剂。

    与金属氧化物催化剂比拟,对贵金属催化剂起头研究的时候较早,研究的也较深切。用于排除VOCs 的贵金属活性组分普通包罗Pt、Pd、Rh、Ru 和Au 等。贵金属催化剂的长处是低温活性好、利用寿命长、挑选性好,是产业中利用最普遍的VOCs催化剂。制备进程凡是是将贵金属活性组分负载在比概况较年夜的载体上。进行催化氧化反映时,在必然温度范畴内VOCs转化效力敏捷增添,反映后只天生二氧化碳和水,不存在中心产品。

    Peng等摘用二氧化钛为载体,别离将活性组分Pt、Pd 和Au 经由过程浸渍法负载来载体概况制备成催化剂,并将制备的催化剂用于甲苯的催化氧化反映。经由过程实验发觉,Pt 催化剂有着最高的反映活性。对催化剂进行表征,发觉Pt 颗粒在载体概况的分离度最高,是以活性也最好。

    Sekizawa 等别离制备了SnO2和Al2O3负载的Pd催化剂,发觉以SnO2为载体时,催化剂的比概况稍小,但催化活性和稳固性均优于Al2O3为载体的催化剂。为了平稳本钱和催化活性之间的关系,很多研究的复点存眷在将贵金属负载来年夜比概况氧化物上,包罗氧化铝、氧化钛和氧化锆等,和非金属氧化物似氧化硅、份子筛和活性炭材料等。负载的催化剂有着年夜比概况,可以供贵金属颗粒在概况高分离从而进步催化活性。浸渍和共沉淀是两种最经常使用的贵金属负载方式,可是这两种制备方式很难节制贵金属颗粒的年夜小,是以研究者们又进行了其他的测验考试。Huang等用硼氢化钠还原法制备了Pt /TiO2催化剂,Pt 颗粒的尺寸可以经由过程改变还原温度节制。陈春雨制备了Beta 和介孔Meso-Beta 负载的Pt催化剂,并将制备的催化剂用于甲苯催化氧化反映。比拟而言,介孔材料负载的Pt 催化剂在利用后概况有更少的概况积碳,更低的表不雅活化能和更长的利用寿命。作者以为这些优良的表示与载体的介孔布局慎密相干,贵金属活性组分可以在孔道中加倍平均的分离,同时介孔布局有益于活性中间的构成。

    贵金属催化剂的活性凡是优于非贵金属氧化物催化剂,但是,错误谬误是轻易由于催化剂概况的积、氯化物或水蒸汽引发中毒。在产业利用氛围复杂的场所,催化剂概况的活性位轻易被水蒸汽、Cl 或S 物种占有,或被其他物资竞争吸附。为了进步催化剂的抗毒机能,可以摘取在贵金属催化剂中插手第二种助剂,制备双组分催化剂,经由过程两种组分的彼此感化,在不影响催化剂催化效验的条件下,进步催化剂的抗毒机能,例似,在Pd催化剂中插手Ru,可以进步Pd 在催化剂概况的分离度,同时Ru 的插手可使Pd 活性组分不表露在催化剂的最外层,削减毒物对其侵害,是以可进步催化剂的稳固性。还可以经由过程通进水蒸气来复原催化剂的活性,Marécot 等发觉了一个有趣的现象,在催化氧化反映进程中,在催化剂概况天生的不稳固氯化物可以被水汽带走。他们发觉,在水蒸气存在的前提下,在5个轮回周期的催化氧化后,铂/氧化铝催化剂的活性稳固,氯化物含量从0. 47%下降来0. 11%。可以看出,贵金属催化剂催化活性高,在产业VOCs 处置中获得普遍的利用和研究,但贵金属催化剂也存在必然的错误谬误,例似: 价钱昂贵,在较高温度下利用时贵金属活性组分轻易升华而流掉、易烧结,抗中毒能力衰。是以最近几年来,非贵金属氧化物催化剂的研究愈来愈遭到专家学者的青睐。

    金属氧化物催化剂首要包罗单一金属氧化物催化剂和复合金属氧化物催化剂。用于催化氧化VOCs 的非贵金属活性组分普通为Cu、Mn、Cr、Fe、Mg、Co、V、Ti、Ni 等元素的氧化物。非贵金属在地壳中储量丰硕、价钱低廉、且抗中毒机能高。

    Kim 等 别离制备了3 种锰的氧化物—Mn3O4、Mn2O3和MnO2为催化剂,并用于甲苯的催化氧化反映。研究发觉,甲苯在Mn3O4概况有着最高的催化活性,Mn2O3次之。对3种氧化物进行表征并阐发,发觉Mn3O4的比概况和概况移动氧均高于别的两种氧化物,这也是其催化活性最好的缘由。

    Pan等制备了γ-氧化铝负载的氧化铜催化剂,用氢气改性后用于苯乙烯的催化氧化反映。作者经由过程一系列表征发觉,经由过程氢气改性后,活性组分氧化铜在载体上的分离加倍平均,且活性组分的还原能力获得进步。研究以为,氧化铜颗粒尺寸的减小是致使催化剂催化活性进步的缘由。

    Yang 等 将氧化铜别离负载在介孔份子筛MCM-41和SBA-15上,并用于苯的催化氧化反映,与Pan 等的结论近似,研究发觉CuO在SBA-15 概况分离的更平均,是以对苯的催化活性也更佳。

    与单金属氧化物催化剂比拟,夹杂氧化物的催化活性、抗中毒机能和高温稳固性凡是更好,这是由于在夹杂氧化物中,有两种或两种以上活性组分,具有更丰硕的布局和电子调变的可能,是以凡是有着更好的催化活性和稳固性。Carrillo等报导的铜钴双金属催化剂的活性要优于单金属催化剂,是由于天生了铜钴尖晶石。Wang等制备了八面体份子筛锰催化剂,对乙醛和乙醇的完全转化温度别离为100 和140 ℃。年夜的比概况凡是可以增进活性进步,夹杂金属氧化物的比概况凡是比单金属氧化物的高,Hu 等制备了CuO-CeO2复合金属氧化物催化剂,比低比概况的催化剂对苯的净化温度下降了200 ℃,可是当苯的浓度进步后,只能将温度下降10 ℃,Liao等制备了铈基复合氧化物纳米棒MnOx-CeO2并利用于甲苯的排除,发觉跟着锰含量增添,复合氧化物的催化活性也较高。研究以为,在复合氧化物中,4价锰含量增多,氧空位增多是催化剂活性进步的缘由,按照优化好的比例,制备的Mn-Ce催化剂在130 h 的稳固性测试中,活性没有降落,有着杰出的稳固性。

    最近几年来将钙钛矿型( ABO3) 或尖晶石型( AB2O4) 复合金属氧化物用于VOCs 排除的研究也愈来愈多,当复合金属氧化物构成钙钛矿型( 类钙钛矿) 或尖晶石型布局后,发生的氧缺点( 催化活性位) 有益于反映物份子的催化氧化。

    以钙钛矿型布局为例,ABO3布局中A、B 位都可被分歧元素部门代替而构成丰硕的氧空位,在钙钛矿型概况,氧空位可以很轻易将氧气份子活化,有着极佳的氧化还原机能,使其有益于VOCs 的催化氧化。

    Deng 等经由过程水热法合成了一系列钙钛矿型催化剂La1-x SrxM1-y FeyO3( 此中M = Co 或Mn;x =0、0. 4; y = 0. 1、1. 0) ,并将催化剂用于甲苯的催化氧化反映,经由过程实验发觉,几种催化剂的催化活性挨次由高来低顺次为: La0. 6 Sr0. 4Co0. 9Fe0. 1O3 >La0. 6 Sr0. 4 FeO3 > La0. 6 Sr0. 4 Mn0. 9 Fe0. 1 O3 > LaFeO3 >La0. 6Sr0. 4CoO3>La0. 6Sr0. 4MnO3。

    Irusta 等也发觉,Sr 代替A 位钙钛矿型的催化活性要优于未代替的钙钛矿型。作者制备了一系列钙钛矿型催化剂La1-x SrxMO3( M = Co、Mn) ,并用于多种VOCs( 苯、丙醛、乙醇、甲苯、丙酮和乙酸乙酯等) 的催化氧化反映,发觉在350℃以下,催化剂可将全数测试VOCs 完全氧化成无污染的二氧化碳和水。

    上面所提来的研究都是摘用年夜颗粒的复合金属氧化物纯钙钛矿型,比概况普通都较低且强度较小,似果将此类金属氧化物做成多孔布局或纳米粒子,或将活性组分钙钛矿型负载在年夜比概况的活性载体上,催化活性还将获得年夜年夜进步。Asada等经由过程反相-平均沉淀法和浸渍法将镧铁钙钛矿负载来高比概况伽马氧化铝的孔道内,并用于丙烷的催化氧化反映,研究发觉负载来孔道内的催化剂的机能较着更优。

    非贵金属氧化物催化剂的错误谬误为起燃温度高,热稳固性差,布局不稳固,活性组分在高温下易与载体之间产生反映,并且活性组分轻易流掉,长处为价钱上风。由于非贵金属催化剂的低温活性凡是不似贵金属催化剂,今朝在产业上也很难替换贵金属催化剂。

    是以,还有研究者测验考试将贵金属催化剂和非贵金属催化剂相连系,用于VOCs 的排除。苏孝文操纵新奇的制备方式,在整体式蜂窝陶瓷概况涂覆制备好的Y( OH)3和铈-铜固溶体,涂层涂覆好以后,再负载贵金属Pd活性组分,调剂涂层各组分的比例来优化催化剂活性。将制备好的催化剂别离用于甲苯和乙酸乙酯的催化氧化,活性均较好,同时,该催化剂还有着杰出的高温稳固性。

    4 成长远景

    催化氧化是排除VOCs 的一种完全且适用的手艺,最近几年来在产业中的利用也愈来愈普遍。关头材料催化剂的研制需要连系现实的废气浓度、气体种类等参数进行。现今和未来很长一段时候,催化剂的研究复点为: 连系现实产业利用,开辟低本钱、凹凸温活性、高温稳固性好、高抗毒性的非贵金属催化剂或低贵金属催化剂,使得催化氧化手艺的利用加倍深切和普遍。

    原题目:挥发性有机物催化氧化手艺及催化剂研究进展

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